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1. 打开快捷工具栏设置界面：启动谷歌浏览器，在电脑桌面上找到谷歌浏览器的图标，双击打开浏览器。确保已成功登录谷歌账号，以便同步个性化设置。点击浏览器右上角的三个垂直排列的点（菜单按钮），在下拉菜单中选择“设置”选项，进入设置页面。向下滚动鼠标滚轮，找到“外观”部分，确保“显示书签栏”选项处于勾选状态，因为快捷工具栏通常与书签栏相关联。
2. 添加常用网站或工具到快捷工具栏：确定日常浏览中常用的网站或工具，如搜索引擎、社交媒体平台、电子邮件客户端等。在设置页面中找到“书签”部分，点击“书签管理器”按钮，打开新窗口显示所有书签。若需添加的网站或工具未保存为书签，可在书签管理器中点击“添加”按钮，输入名称和网址后点击“保存”按钮。在书签管理器中，找到要添加到快捷工具栏的书签，按住鼠标左键不放，将书签拖动到浏览器窗口顶部的书签栏中，看到突出显示区域时松开鼠标左键，书签即被添加到快捷工具栏中。
3. 调整快捷工具栏的顺序和布局：若对快捷工具栏中书签顺序不满意，可通过拖放操作调整位置，在书签栏中按住鼠标左键不放，将书签拖动到新位置后松开鼠标左键。为保持快捷工具栏整洁有序，可创建文件夹分类管理书签，在书签栏中右键单击空白处，选择“添加文件夹”，输入名称后将相关书签拖动到该文件夹中。
4. 自定义快捷工具栏的显示方式：根据个人喜好，在设置页面的“外观”部分中，找到“书签”选项，点击下拉箭头，可选择在快捷工具栏上显示书签的文字标签、图标或者两者都显示，也可选择“仅显示图标”或“不显示图标”等选项。若觉得快捷工具栏上的图标大小不合适，同样在“外观”部分的“书签”选项中，可选择“大图标”、“中图标”或“小图标”等选项进行调整。
5. 保存设置并应用更改：完成以上所有步骤后，点击设置页面底部的“保存”按钮，保存对快捷工具栏的自定义设置。
6. 快捷键定制：点击浏览器右上角的三个点菜单，选择“设置”，向下滚动找到并点击“高级”，进入“键盘快捷键”设置页面。在搜索框输入关键词快速找到要修改的命令，点击命令右侧的快捷键组合，在弹出对话框中按下要设置的新快捷键组合后点击“保存”。注意确保新快捷键不与系统或其他应用程序的快捷键冲突，且部分命令可能不支持自定义快捷键。
综上所述，通过以上步骤和方法，您可以在Chrome浏览器中灵活地进行快捷操作栏定制和使用的相关操作，提升整体的使用体验。
